唐王朝在命诸道兵急赴战场的同时，又走马换将，把丧师怯战的王晏权和令孤绹撤职，以左卫大将军马举（一说马士举）为淮南节度使，充徐州南面招讨使，以泰宁军节度使曹翔为徐州北面招讨使，屯兵于滕县（今山东滕县）、沛县（今江苏沛县）。前天雄节度使何全皞也遣其将薛尤将兵一万三千人助战，军于丰县（今江苏丰县）、萧县（今安徽萧县西北）从西北威胁义军大本营——徐州，康承训则将诸道军七万余人屯柳子之西，自新兴至鹿塘（今安徽永城南）三十里，壁垒相望，从西南进逼徐州。在官军重兵压境三面包围下，义军处境十分不利。因为义军分戍四境，兵力分散，徐州城中义军不到数千人，义军诸寨还纷纷要求增加兵力。由于应募者寡，“民多穴地匿其中”，庞勋派人“搜掘为兵”。同时，与庞勋一起哗变的桂林戍兵“尤骄暴，夺人资财，掠人妇女，勋不能制”，逐渐丧失了人心。因此，义军控制的。境内之民皆厌苦之，不聊生矣”。当时江淮地区又有旱灾和蝗虫，野心勃勃的义军将领孟敬文甚至企图取庞勋而代之。
咸通十年（公元869年）正月，官军进攻丰县，庞勋命心腹将将兵三千驰援。进攻海州的义军，因遭官军破坏桥梁的暗害和伏兵的突袭而全军覆没。进攻寿州的义军也被从淮、浙而来的官军所破，损兵数千。辛谠搬来的浙西官军携带米、盐，则在楚州（今江苏淮安）突破义军水陆防线，进入被围的泗州城。
二月，义军将领王弘立，“自矜淮口之捷”，请独将所部三万人破康承训军，得到庞勋赞同。王弘立引兵渡过濉水，袭围鹿塘寨，“自谓功在漏刻”、麻痹轻敌，在沙陀骑兵和寨中官军的反击下，义军大败，“官军蹙之于濉水，溺死者不可胜纪，自鹿塘至襄城，伏尸五十里，斩首二万余级。弘立单骑走免，所驱掠平民皆散走山谷，不复还营，委弃资粮器械山积”。为了瓦解义军，唐王朝救令“诸军破贼，得农民，皆释之”，故此后每当义军与官军作战时，有些义军就溃散。三月，康承训打败王弘立后，率军进逼柳子，与义军守将姚周“一月之间数十战”，其后康承训因风纵火，姚周弃寨撤退时，又遭沙陀骑兵追击，“自柳子至芳城，死者相枕”。姚周将麾下数十人（一说十骑）奔宿州。该州义军守将梁丕“素与之有隙，开城听入，执而斩之”。周重声泪俱下地对庞勋说：“柳子地要兵精，姚周勇敢有谋，今一旦覆没，危如累卵。不若遂建大号，悉兵四出，决力死战”，又劝庞勋杀崔彦曾，义军将领都表示赞成。
在此生死存亡关头，庞勋当机立断，接受了周重的建议。四月，庞勋杀死崔彦曾及其幕僚等，并“断淮南监军郭厚本、都押衙李湘手足，以示康承训军”，同时召开大会，对大家说：“勋始望国恩，庶全臣节；今日之事，前志已乖。自此，勋与诸君真反者也，当扫境内之兵，戮力同心，转败为功耳”，“众皆称善”。庞勋的言行说明他在残酷的斗争中逐渐认清了唐统治者的虚伪面目，毅然改正求节钺的错误，决心与敌人血战到底，因而得到了广大义军将土热烈拥护。庞勋命全城男子集于毬场，挑选丁壮，得三万人，重新制办了旗帜，组建了新军。许佶等共推庞勋为天册将军、大会明王。他谦逊地辞去了王爵。此后庞勋再也没有向唐统治者求节钺，并以极大努力领导义军顽强战斗，但为时已晚，当时整个局面已不利于义军。
由于魏博官军屡围丰县，庞勋决定首先从此打开缺口。他深夜潜入城中，纵兵围困近丰县城的一座官军营寨作诱饵，伏兵要害之地，以消灭运动中的大量援敌。另外四寨官军果然来救，被伏兵杀二千人。魏博军畏惧义军势众，“知（庞）勋自将，惊而溃”。正在围攻滕县（今山东滕县）的曹翔风闻魏博军溃散，赶紧引兵退保兖州（今山东兖州）。义军“悉毁其城栅，运其资粮，传檄徐州”，出师数日，“摧（敌）七万之众”，声势复振。
庞勋乘丰县之胜引兵西击康承洲，至萧县，又约襄城、留武、小睢等寨义军共五、六万人，准备于四月二十九日夺回柳子。庞勋的进一军事计划不幸被混在义军中的淮南败卒密告康承谰，后者立即秣马整众，暗中设下伏兵。襄城等地义军先至柳子，中伏败走。庞勋仓促引兵自三十里外奔赴柳子时，诸寨义军已败，庞勋军“皆不战而溃”。康承训倾巢而出追击，以骑兵邀前、步兵蹙后，两面夹击，义军损失数万人，“（庞）勋解甲服布桥而遁，收散卒，才及三千人，归彭城”。
马举将精兵三万，分三路北渡淮河援救泗州，他用纵火焚栅之法，打败义军，义军大将王弘立英勇战死，吴迥退深徐城，义军不得不从围攻七月之久的泗州撤围。五月，当沂州（今山东临沂）官军围攻下邳（今江苏邳县南）时，庞勋命郑镒率所部援救，郑镒见庞勋屡败、官军势强，率部投降了官军。
六月，唐王朝又诏黔中观察使秦匡谋参与围剿。马举从泗州出兵攻打濠州，占领濠州管辖的招义（今江苏盱眙西）、锺离（今安徽凤阳东北）、定远（今安徽定远东南）。义军将领刘行及在濠州城外筑寨拒守。马举用佯攻其西、猛击其东南之策，焚毁其寨，刘行及退入城中坚守。马举在城东、南、西三面掘堑，继续围攻濠州。庞勋命吴迥屯兵淮水北岸，助刘行及御敌。马举派兵攻打吴迥，义军损兵数千，营寨被平毁。唐王朝又以神策军将军宋威力徐州西北面招讨使，将兵三万屯军丰县与萧县之间。曹翔引兵相会，共同进遥徐州。
七月，康承训攻克临涣（今安徽永城东南），进拔襄城、留武、小睢等寨。曹翔占领滕县（今山东滕县），进击丰县、沛县（今江苏沛县）。
在敌人步步进逼、义军不断失利情况下，义军内部矛盾也日益暴露。一些义军叛逃，保据山林，反过来劫杀义军，其中尤以五八村最甚，叛徒陈全裕拥叛卒数千人，“战守之具皆备，环地数千里”，深为义军之患，后被康承训招降。沛县义军守将李直诣彭城计事，裨将朱玫举城降于曹翔，并在其指使下，攻占义军的丰县、徐城和下邳。庞勋兵攻打陈全裕和朱玫，皆不克而还。小校诸葛爽见庞勋势衰，遂裹胁百余人，与泗州守将阳群（一说汤群）降唐。蕲县（今安徽宿县南）土豪李兖也杀义军守将，举城降于康承训。
康承训乘机长驱直进，攻拔宿州之西的第城驿，围困宿州。宿州是义军拱卫大本营——徐州的重要屏障。义军将领张儒、刘景、张实等将兵数万，列壁相望，环水自固，以拒官军。张实向庞勋建议道：“今国兵尽在城下，西方必虚，将军宜引兵出其不意，掠宋、亳之郊，彼必解围而西，将军设伏要害，迎击其前，实等出城中兵蹙其后，破之必矣”。庞勋采纳其策，命其父庞举直和许估镇守徐州，亲率二万义军西征，力图扭转不利战局，挽救起义大业。
同年八月，康承训焚毁宿州外塞，义军退保罗城。康承训见硬攻不行，就“遗辩士以威动（张）玄稔”。宿州把守子城的义军将领张玄稔，原系徐州旧将，“尝戍边有功，虽胁从于贼，心尝忧愤”。见官军攻城甚急，宿州危在旦夕，遂夜召亲信数十人谋划投降。他派心腹张皋深夜前往康承训营联络，以便里应外合。九月，张玄稔一伙用突然袭击的诡计杀害张儒、刘景等人，开门出降，康承训兵不血刃地垂手而得宿州。张玄稔还引狼入室，向康承训献毒计道：“今举城归国，四远未知，请诈为城陷，引众趋符离及徐州，贼党不疑，可尽擒也”。他纵火焚宿州，如城陷军溃之状，引兵至符离，符离义军不知其诈，张玄稔杀守将，收兵万人。张玄稔至徐州，围而不攻，先向城上义军发起攻心战，说“朝廷唯诛逆党，不伤良人；汝曹奈何为贼城守？若尚狐疑，须臾之间，同为鱼肉矣”。潜伏在徐州城里的崔彦曾亲信原徐州故吏路审中，偷偷打开徐州“南白门，官兵入”，庞举直、许佶率领义军将士坚守子城，“拒守者三日”。在从北门突围时，庞举直和许佶不幸被追兵击杀，义军将士临危不惧，萸勇杀敌，宁愿赴水而死，也不屈膝。