志摩急匆匆地赶到伦敦，一桶冰冷的水立即淋到一颗热腾腾的心上：原来罗素已不在英国。看来用感情驾驭行动的志摩，在赴英前并没有作精密的筹划。
罗素原是三一学院的研究员，正当欧战打得脑昏眼红的时候，罗素力主和平，他大喊一声：“带住，双方住手！”这在英国政府看来简直是叛国言行，所以第一次世界大战结束后，他被三一学院除了名，并取消了他的研究员资格。当时又谣传说罗素已忧愤而死。志摩听到这些消息，急得哭了，伤心得为罗素写悼文。其实罗素并没有死，正当志摩从美国到英国的时候，罗素刚好从英国前往中国讲学去了。他俩正好擦肩而过。
他会不到罗素，在英国成了一片无根的落叶，心不宁、神不安，被迫进了伦敦政治经济学院，跟随拉斯基攻读博士学位。但他对学位的虚名并无多大兴趣，他想另找出路。正在这时他结识了对他一生起重大作用的狄更生（现通译为迪金森G·L·Dickinson)。由狄更生介绍，志摩取得了特别生资格，在剑桥大学随意选科听课，“从此他占着了黑方巾黑披袍的风光”。
在伦敦国际联盟协会上他又奇迹般地结识了林长民、林徽因（因又作音）父女。林长民原来自诩有政治才能，在北洋政府中任过司法总长，后来感到政态诡变，内省厌倦，与梁启超一起下野，要回复他书生逸士生涯，所以带了大女林徽因赴英讲学。
林徽因那时十七岁，在伦敦一所女子中学读书。正是花一般的年龄，长得又像花一般娇艳。一双富有表情的眼睛，明澈而灵活；中西两方面的文学修养又好。她既有中国传统闺秀的遗韵，又有西方女子落落大方的风度。世上不少姻缘，就在男女初次相逢时所交换的目光中系上了红绳。志摩和徽因由相识而相亲，由相亲而相爱，两颗年轻的心都失去了平衡。
他俩月下漫步，他俩花前谈心。舞会上他俩双双起舞，宴会上他俩频频举杯，绿纱窗下他们共研诗文。眉梢跳着喜，心头挤着笑。爱情来得这样突然，爱情又是这样神奇。窗外传来夜鸟的叫声，志摩就说：“这是夜莺在叫，是济慈的灵魂在呼唤我们。”
“夜莺？早给伦敦的烟雾熏跑了。”
“管它是不是夜莺！在贝多芬的《The pastoral symphony》里，在济慈的《夜莺歌》里，就有这种痴鸟，从低音唱到高音，从黄昏唱到深夜，它一声连一声地呼唤着爱情。”
志摩不仅有妻而且有子，但他从没有得到过真正的爱情，当爱一旦觉醒，他才省悟到爱情是这样的强烈而神奇的一种感情。他感到没有爱情的滋润，心头是一块沙漠，一堆荒芜。徽因情窦初开，入世未深，她被志摩渊博的知识，风雅的谈吐，广泛的兴趣，潇洒的举动，英俊的外貌所吸引了。虽然她亦知道他俩中间还有一面不可逾越的高墙。但其父林长民，却为志摩与徽因打开了防御的闸门。
林长民虽在政治风浪里翻滚，年纪也早逾不惑，将近天命，但他思想开通，风流倜傥，能诗能文，写得一手好字，“万种风情无地着”是他的自我写照。志摩的小说《春痕》里面的主人翁逸先生就是青年时期林长民的原型。林长民看到志摩与徽因在一起并肩散步，非但不加干涉，还当面对他们说：“我看你们才是天生的一对。”说得志摩喜滋滋，羞得徽因满脸绯红，连说：“爸爸不正经。”
更有甚者，林长民与志摩也“热恋”起来：1921年初春，志摩转入英国剑桥大学研究院改学文学。林长民父女仍留在伦敦。志摩临行前与林长民预先设想了许多关节，安排了一个故事，志摩扮作有夫之妻，林长民装成是有妻之夫，然后一封封情书往返在伦敦与剑桥之间。有这样一位风趣而通泰的父亲，志摩与徽因间的爱情才能像野火般燃烧起来。
志摩回国后曾发表过一封他给林长民的“情书”，并加了一个按语：“看中国二十四史乏味、看西洋传记有趣的一个理由，是中国史家只注重一个人的立德立言立功，而略过他情感最集中的恋爱经验……四年前我在康桥（即剑桥）时，宗孟（即林长民）在伦敦，有一次我们说着玩，商量彼此装假通情书……好在彼此同感‘万种风情无地着’的情调，这假惺惺未始不是一种心理学家叫做‘升华’。”
正当志摩与徽因情绵绵地相爱，与林长民假惺惺地相恋之际，志摩的夫人张幼仪，风尘仆仆地从中国赶到了英国。
张幼仪来英原是志摩的主意，希望她出国来开开眼界，增长才干。她初来英国时住在离剑桥六英里的一个小村庄——沙士顿，租了一间小屋与志摩一起住着。志摩早晨骑自行车去上学，直到傍晚才回来，晚上不是挑灯夜读，就是出去拜访名人书友。张幼仪独自在家，起先还看看书聊以消遣，日子一久也厌倦了，人生地不熟，感到孤单寂寞。眼巴巴地看日出换黄昏，天黑换天明。他俩依然没有争吵，没有爱情，彼此相敬但不相亲。
沙士顿自然风光很好，“南风薰薰，草木青青，满地和暖的阳光，满天的白云黄云。”但这时的志摩心里却是满地愁雾，满天愁云：自幼仪来英之后，他从狂热的梦境中惊醒了过来，他也同样的认识到与徽因之间隔着一面不可逾越的高墙，而这面高墙现在已活生生地隔在他们中间了。浪漫的爱，理想中的美人的幻象，出现了、模糊了、消失了，又再次呈现在他眼前，使他一直处于一种可望而不可即的追求状态，也一直处在一种追求与失望的狂喜与痛苦状态。
张幼仪容貌端庄，为人练达而精明，像她这样性格的人，与志摩这样一位轻快磊落的浪漫诗人相匹配，漏洞就出来了。鸡肉是鲜美的，却不能放入糯糯的桂花栗子羹，不能加入甜甜的莲子汤。怨谁！怨谁！
没有爱情的婚姻是斩割灵性的利剑：没有爱情的婚姻生活，即使彼此相敬如宾，也像太阳照在沙滩上，雨露洒在沙碛上，不要期望有什么收成。这“烦恼结”是他们父母给系上的，是封建礼教给他们系上的。那时志摩羽毛未丰，他反抗过，但没有力量。出国后他受到西方文化的熏陶，受到徽因爱情的滋润，他觉醒了。他积贮的叛逆力量迅速地膨胀起来。他不稀罕张家的权势，他不能容忍那种没有爱情，没有幸福的婚姻生活。
张幼仪也忍受不了这种若即若离的夫妻生活，她独自到德国柏林留学去了。而徽因也从初恋的狂热中冷静了下来，理智终于撞破了情网，她要作出明快选择：要么中止恋爱，保持真诚的友情；若要论婚嫁，志摩必先与张幼仪离婚。志摩原来已是一锅滚油，一经徽因这颗火星溅入，他终于熊熊燃烧了起来。他正式向张幼仪提出了离婚，认为这是“转夜为日，转地狱为天堂”，使“彼此重见生命之曙光，不世之荣业”。他又提出“自由之偿还自由”，自由是可贵的，最可贵的自由是内心的选择，意志的不受束缚。他给张幼仪的信中说：“真生命必自奋斗自求得来，真幸福亦必自奋斗自求得来，真恋爱亦必自奋斗自求得来！彼此前途无限……彼此有改良社会之心，彼此有造福人类之心，其先自作榜样，勇决智断，彼此尊重人格，自由离婚，止绝痛苦，始兆幸福，皆在此矣！”
离婚消息传到志摩家中，其父大发雷霆，认为离婚是有辱门庭的奇耻大辱：离婚等于抽走了一架登天梯，推倒了一座大靠山。离婚消息传到了梁启超耳中，他以老师身份，累写长书力加劝阻：“呜呼志摩！天下岂有圆满之宇宙？”“当知吾侪以不求圆满为生活态度，斯可领略生活之妙味矣。”“若耽迷于不可必得之梦境，挫折数次，生意尽矣。郁悒侘傺以死，死为无名！死犹可也，最可畏者，不死不生而堕落至不复能自拔。呜呼志摩，可无惧耶！可无惧耶！”但梁启超这种“天下岂有圆满之宇宙”的反理想主义说法，志摩是无法接受的。志摩复信梁师：“嗟夫吾师：我尝奋我灵魂之精髓，以凝成一理想之明珠，涵之以热满之心血，明照我深奥之灵府。而庸俗忌之嫉之，辄欲麻木其灵魂，捣碎其理想，杀灭其希望，污毁其纯洁，我之不流入堕落，流入庸懦，流入卑污，其几亦微矣！”
浪漫的爱犹如火山爆发，地壳虽坚，但压不住它。1922年3月志摩与幼仪在柏林离婚了。幼仪是喜欢志摩的，但她赢不到他的爱情，她的痛苦是无可奈何的痛苦！志摩要求离婚是实现他合理人生的一个步骤，是他单纯信仰在个人生活上的一个典型投射，在当时具有反封建的意义。他在《笑解烦恼结（送幼仪）》一诗中写道：
一
这烦恼结，是谁家扭得水尖儿难透？
这千缕万缕烦恼结是谁家忍心机织？
这结里多少泪痕血迹，应化沉碧！
忠孝节义——咳，忠孝节义谢你维系
四千年史镂［缕］不绝，
却不过把人道灵魂磨成粉屑，
黄海不潮，昆仑叹息，
四万万生灵，心死神灭，中原鬼泣！
咳，忠孝节义！
二
东方晓，到底明复出，
如今这盘糊涂帐，
如何清结？
三
莫焦急，万事在人为，只消耐心
共解烦恼结。
虽严密，是结，总有丝缕可觅，
莫怨手指儿酸，眼珠儿倦，
可不是抬头已见，快努力！
四
如何！毕竟解散，烦恼难结，烦恼苦结。
来，如今放开容颜喜笑，握手相劳；
此去清风白日，自由道风景好。
听身后一片声欢，争道解散了结儿
消除了烦恼！
这首诗是他俩离婚时，志摩写给幼仪的，后来发表在1922年11月8日《新浙江》报副刊《新朋友》上。同时发表的还有一篇《徐志摩张幼仪离婚通告》。在当时社会里，离婚被视为大逆不道，连听的人都好像是犯罪。所以消息传到志摩家乡，有的瞪眼，有的侧目，有的叹息，有的口念阿弥陀佛！其父又恼又羞，愧见亲友。离婚，无异在死水里搅起一阵狂澜。