果然不出其所料，7月底8月初，太平天国的北伐军由河南分支南下湖北黄安、麻城一带，武汉震惊。太平天国北伐军在团风镇一带遭到清军伏击。南归军被迫后退突围，经罗田取道安徽莫山（今属湖北省）等地，只剩少部分人与太平军西征军会合。左宗棠对此役非常得意，吹嘘说：“是役甫及八日，非制军相信之坚，断不能有此奇捷。用兵无他，训练得法，谋略须先贼一着，自然应手。”左宗棠在湖广总督幕府中也确为张亮基所重用，据他自己所说：“制军于军谋一切专委之我，又各州县公事禀启皆我一手批答，昼夜无暇。……制军待我以至诚，事无巨细，尽委于我，此最难得。近时督抚，谁能如此？”当然，左宗棠并不满足于仅是谋士身份的幕宾，他的理想是出幕为官。他说：“若朝廷与制军以钦差大臣剿贼，吾与岷樵佐之，老贼何遂猖狂至此。”左宗棠的野心可谓暴露无遗。
9月，当太平军占领江西九江，继续西进时，左宗棠又敦促张亮基调兵遣将，进一步加强田家镇的防守。清军在田家镇编造巨筏，横列长江江面，筏上安置大炮，分派部队日夜驻守。
然而，左宗棠还没来得及亲眼看到田家镇的战斗，便怏怏离开湖北，回湖南湘阴去了。
1853年9月13日，朝廷谕令张亮基出任山东巡抚，原闽浙总督吴文镕出任湖广总督。
欲发达再入湘幕
咸丰三年八月（1853年9月），张亮基被清廷任命为山东巡抚，仍邀左宗棠一同前往。左宗棠左思右想，不愿一同前往，便推辞“经手家务，不能远去”，返回他的白水洞，仍然做他的隐士。与他一同辞归的，还有湖北监利的王柏心。王柏心，字子寿，道光二十四年（1844年）进士，是一位既有计谋，又很有远见的人。张亮基赴鲁之前，曾写信与胡林翼说：自己从抵湘之日起直到交卸鄂篆转赴山东时止，军政各务均“全恃季翁为我部署。此君天下才也，办土匪、歼粤匪，以战则克，以守则固，进贤进能激励兵将，以残破之两湖而渐有生气。仆何能为，皆季翁之力。吾兄为我请其出山，则此功当与吾兄共之”。由此可见，左宗棠在张亮基幕府里所起作用是何等之大。
在张亮基调任山东巡抚之时，骆秉章回任湖南巡抚。
骆秉章（1793—1867），字吁门，广东花县人。道光十二年（1832年）进士，选庶吉士，授编修，曾被道光皇帝称为“持正无私”之人。
这位新任巡抚骆秉章与左宗棠也有一定的渊源。他自1850年起即任湖南巡抚，1852年张亮基奉旨抵达湖南接任巡抚后，仍暂留长沙，办理防剿事宜。左宗棠也正是在这个时候进入湖南巡抚幕府的。后来，骆秉章调署湖北巡抚，于1853年2月26日抵达武昌就任，左宗棠则于三天后也随同张亮基一起来到武昌。同年4月5日，骆秉章离鄂赴京，4月25日奉旨署理湖南巡抚，随即回湘接任；9月13日，改为实授。左宗棠则于10月从湖北辞幕返回湖南。这样，左宗棠第一次幕湘与移幕湖北，大部分时间实际上也是在骆秉章的手下开展活动的。
骆秉章得知左宗棠返回白水洞后，曾与布政使、按察使联名，派人携带书银入山邀请左宗棠出山入湘幕。
第一次派去请左宗棠的人是骆秉章幕中一位姓郑的司马。左宗棠收下书信，退回了钱财和礼物。左宗棠送郑司马出山口，托郑司马在巡抚面前转达他不敢应命，请多多包涵。但骆秉章并没有死心，第二次便以湖南巡抚与布政使联名，带重金去聘，左宗棠仍然推辞，坚持不再出山。
出乎左宗棠意料的是，太平天国西征大军进兵异常神速，锐不可当。九月十三日（10月15日），就在左宗棠离开湖北仅9天，石祥祯所部太平军一举攻克曾由左设重防的田家镇，打开了湖北的门户。九月十八日（10月20日），太平军第二次攻占汉口、汉阳。咸丰四年正月十五日（1854年2月12日），太平军在黄州大败新任湖广总督吴文镕所率清军，吴投水殒命。4天后，太平军第三次占领汉口、汉阳。紧接着，石祥祯率领太平军又由湖北挺入湖南。1854年2月，太平军西征军连续攻克岳州、湘阴、靖港、宁乡等地，威震长沙。太平军占领湘阴时，身居距县城二十多公里山中的左宗棠听说“贼将入梓木洞得吾而甘心焉”，他感到“今幸暂免，是又得一生也”。正是缘于死里逃生的侥幸和与农民起义为敌的本性，又加上骆秉章再三“使币入山，敦促再出”，使左宗棠感到一旦太平军攻入省城，后果不堪设想，于是才“不得已，勉为一行”，于1854年4月，第二次进入湘抚幕府，任聘六年之久。
在此期间，骆秉章对左宗棠亦“推诚相与，军事一切，专以相付”，从上递奏折到往来文书，均交左宗棠一手包办。而左宗棠帮助骆秉章的策略，只有八个字：“外援五省，内清四境。”那时广东、广西、贵州、湖北、江西都有湖南的援兵，并且都由湖南给饷。这样，太平军被限制在长江下游，而湖南境内一片太平祥和景象。因此，有人说：“国家不可一日无湖南，湖南不可一日无左宗棠。”左宗棠为何能得到如此高的评价呢？原来在清朝的历史上，湖南长久以来均是个平常的省份，既不大又不富，赋税收入有限，有时竟赶不上江浙的一个大府。而当时，湖南在全国的政治、经济和文化生活中的地位及作用日渐提高，而这一转变是从太平天国革命时期开始的，而以幕僚身份掌理湖南军政的左宗棠在这一时期的“经世”活动，则是促成这一转变的关键。
在左宗棠刚入湖南幕府时，财政极为困难，为了摆脱财政困境，他采取了两项改革措施：一是改革赋税征收办法，将原来大小官吏向百姓多收、浮收、中饱私囊的部分钱财改为法定的军务附加税，一律归公，附加税的数额比原来官吏们多收、浮收的数额低，这样，每年全省的税收增加了，而百姓的负担却减少了；二是设立局长，征收厘捐，也即收商业贸易税。从1856年5月起，湖南在郴州、宜章设局抽取盐厘、货厘，接着又在岳州各府普遍设厘局，每年共得厘金80万两至120万两，这些税收全部用于军饷。左宗棠曾用这些税收为曾国藩的湘军增建战船，接济粮饷，从而为湖南防务和操练湘军提供了重要的经济保障。
左宗棠入湘幕之初，太平军军威正旺，所到之处，所向披靡。针对这种情况，一些封建官僚无所适从，不知如何是好。左宗棠则提出了“欲遏贼势，先固民心”的主张。“固民心”的主要办法之一，就是鼓励地主士绅组织团练。因此，他与团练大臣曾国藩一起，在湖南城乡广办团练和保甲。举办团练，是当时清王朝“制乱”的上方良策，除湖南以外，其他省份也有，但其他省份主要是从军事上着眼，借以“补兵力之不足”，然而所办团练往往被地主豪绅作为争权夺利的工具，有的转而抗粮抗官。而左宗棠、曾国藩等在湖南办的团练，则更多地从政治上着眼，力求能受其益而避其害。他们将“团”与“练”分开，而着重在“团”，主要是清查户口，实施保甲制度。乡团之外，尤改族团，强调“练团必先练族”，还特别刊发乡团执照、族团执照，“凡离匪、土匪、地棍均用重典，便宜行事”。因此湖南那时的局面较之以前大有好转。
遭构陷因祸得福
道光末年到咸丰初年，清王朝的吏治十分腐败。而湖南的“吏治之坏，甚于湖北，官吏操守不谨，一任门丁书役多方诈扰，以致是非普乱，纲纪凌夷”。州县官吏不仅贪污成风，而且由于文法烦苛，普遍“因循讳饰”、“讳盗纵盗”。对此左宗棠认为，封建国家统治力量的强弱，关键“视乎用人行政”，任用“贤能”则治，“奸庸”则乱。湖南各州县“匪盗”虽多，但比之“良民”究属极少数，只因平时“官非其人”，以致吏治不修。根据他的了解和考察，湖南的州县官吏“稍可放心者不过五分之一”，因而非大加整饬不可。于是，他与张亮基、骆秉章连续上奏，革除了一大批贪官污吏，只在1854年，就“劾奏失守镇道以下十八人”。在另一方面，对于那些“勒恤民隐，严锄匪类”的廉官，则分别予以保奏，破格晋升。
左宗棠在湖南初露锋芒，无论是在政治上、财政上，还是军事上，都收到了很好的效果。由此，左宗棠的名声上下皆知，而且清廷对他也愈来愈重视了。
1856年，清廷破格提升左宗棠为兵部郎中，并赏戴花翎。与此同时，朝廷内外的许多高官名臣相继举荐左宗棠，说他是“奇世之才”，要求朝廷予以重任。1858年，咸丰皇帝召见郭嵩焘时，问：“左宗棠才干如何？”郭嵩焘说：“左宗棠乃奇世之才，且人品极端。”咸丰皇帝令他转告左宗棠“出为我办事”。
然而，就在左宗棠声望日高、朝廷欲予以重用之时，发生了震动一时的“樊燮（xiè）事件”，从而使左宗棠的命运和事业发生了急遽变化。