回上海后，袁殊开始着手策划爆炸汪伪76号特工总部事宜。经过仔细策划，袁殊终于制订了刺杀李士群的计划要点，即组织人力秘密挖掘通往李士群办公室的地道，然后用炸药引爆，致李士群于死命。袁殊的这个计划很快就得到了军统上海区区长王天木的批准。他亲自画了地形图，派人从76号后面的菜地挖地道。谁知这一计划尚未来得及实施，王天木和另一位军统头目陈恭澎便已被李士群的“特工总部”捕获，并且供出了这个计划。暗中投靠李士群的王天木，时任军统上海区区长，王天木将袁殊出卖，袁殊又一次被捕。
出卖袁殊的王天木，原名王仁锵，东北人。他早年毕业于东北讲武学堂，后留学日本。参加特务组织后化名郑士松，原是戴笠手下的得力干将，被称为军统“四大金刚”之一。据说王天木和戴笠长得非常像，戴笠因此准备在必要时让他做自己的替身。1939年夏，王天木被76号特务头子李士群绑架，关了三个星期后，毫发无损地出来了。都知道76号是魔窟，一般人进去不死也要脱层皮，但是王天木没见受伤，便被军统怀疑。不久王天木差点被军统同僚杀死，有人告诉王天木这是戴老板的意思。王天木对此非常气愤，大骂戴笠无情无义。加上李士群的拉笼利诱，随后王天木就投降日本人，加入汪伪特务组织，最初是担任76号的高级顾问。王天木的叛逃，使军统在敌后各大城市的情报网遭到灭顶之灾。
抓到袁殊后，对如何处理袁殊，汪伪特务头子之间意见存在分歧。丁默邨主张杀掉袁殊，而李士群主张刀下留人。两人争执不下，最后只好上报汪伪政权二号人物周佛海。周佛海采纳了李士群的意见，决定不予处决，交由特工总部副主任李士群亲自审问。李士群将袁殊扣押在76号，拿出袁殊亲手绘制的76号地形图、爆破计划书，逼迫袁殊说：“凡以武力反抗皇军占领者，一律就地处决。要么与我们合作，要么就地处决。”
袁殊从容地对李士群说：“打仗有胜有负，今天我失败了，听凭你处置！”
李士群见状，换了一副面孔，他拿来一堆钱放在袁殊面前，软硬兼施、威逼利诱，并强调：“日本人一般是不收回死刑成命的。”
袁殊立即说：“你为日本人办事，我就没有日本的关系吗？”
李士群被袁殊的话镇住了，他知道袁殊有许多日本朋友，一时摸不着他的来头有多大，只得按袁殊的要求去做：为他安排洗澡，端酒上菜，派自己老婆去袁家通知马景星送换洗衣裳。袁殊趁机暗示马景星去见潘汉年。马景星到潘汉年、袁殊约定见面的咖啡馆，把袁殊被捕一事告诉了潘汉年。
潘汉年说，中共中央社会部确立了加强敌后情报工作，打入日伪获取情报的方针，可以利用袁殊多重身份这一点帮他一把。作为隐蔽战线负责人的潘汉年镇定自若，他不慌不忙地写了一个电话号码，递给马景星：“打个电话通知岩井英一救人”。
救夫心切的马景星给岩井英一打去了电话。
袁殊曾奉组织之命，早在1933年就与岩井英一有过交往。在岩井英一看来，袁殊的日语水平，可以到东京电台当播音员，加之袁殊聪明机智，投其所好，经常请岩井英一上馆子，陪他逛舞场跳交际舞，岩井英一很快把袁殊当作好友。作为特务机关的头子，岩井英一早就很想发展袁殊为他们服务。接到马景星的电话后，他满口答应帮忙。
两天后，岩井英一亲自带了两名书记员，赶到了76号，以命令式的口气说：“袁殊是大日本帝国外务省的情报人员，得交由我们处理”，说完强行将袁殊带走。最终，袁殊被引渡到了岩井英一英一那里，由岩井英一出面保释。
袁殊出狱后，岩井英一特意将他留在自己身边，让袁殊为日本侵华出力。
岩井英一是个中国通，他曾任日本大使馆情报主任，是一个以文职人员的身份在中国从事情报工作的日本资深高级特务头子。此时他正任职于上海日本使馆，名义上为副领事，实际上是岩井英一机关长。其主要任务是利用文化界汉奸，组织文化舆论方面的宣传活动，并收集有关的战略情报。
袁殊立即将这一情况向潘汉年作了汇报。
潘汉年经过认真思考并报请中央批准后，决定让袁殊抓住这个难得的机会，进入到岩井英一身边。他对袁殊说：“你可以答应岩井英一的要求，将计就计，在敌伪之间建立一个亲日的团体，既可干扰汪伪政权的建立，又可为我党所利用。”
几年前，袁殊为了党的情报工作“褪去进步色彩”，已遭到误解，如今让他公开出面当“汉奸”，带给他的将是人格的屈辱和“民族罪人”的恶名。
潘汉年耐心细致地向袁殊讲秘密斗争形势的需要，“存在就是发展”的道理。经过激烈的思想斗争，袁殊毅然担起这个受辱重任，为了民族解放大业，彻底把个人荣辱抛在了一边。
经党中央研究批准，袁殊在宝山路938号挂上了“岩井英一公馆”的招牌。
潘汉年周全地考虑到，对军统方面必须有一个合乎情理的说辞，不能割断联系。他让袁殊给戴笠写了一封亲笔信，说明由于王天木出卖，爆炸76号事已败露，自己被日宪兵司令部判死刑，因岩井英一出面营救，才不得已与日本人“合作”，虽身为李陵但不忘汉室……潘汉年派一位名叫张子羽的人到重庆去和戴笠沟通，戴笠当初起用袁殊的一个重要原因，就是让他“深入日本关系，交换和平意见”，袁殊的作为正中其下怀，遂托张子羽带来亲笔回信，勉励袁殊继续为军统效力。
根据潘汉年的指令，袁殊向岩井英一提出成立“兴亚建国运动”本部。
不久，袁殊取得岩井英一的同意，“兴亚建国运动”本部于1939年11月在“岩井公馆”成立。袁殊受命后便以“严军光”的名义在报纸上公开发表亲日的“兴亚建国论”。“兴亚建国运动”本部主要人员，均由潘汉年调来的中共地下党员充任。主任陈孚木是潘汉年通过何香凝出面请来的统战人士，副主任由袁殊（化名严军光）担任，协助袁殊总揽人事、财务大权的是翁从六（化名翁永清）、负责新闻出版编译工作的是恽逸群（化名恽介生）、鲁风（化名刘祖澄）、秘书是周静（化名唐埙）。
“兴亚建国运动”本部所设电台，亦由地下党员掌握，电台负责人刘人寿（化名杨静远）和一些工作人员均是中共地下党员。当年袁殊获得的许多重要情报即由这个电台于午夜拍发至延安。“兴亚建国运动本部”实际上成了中共在敌占区的一个重要情报机关。而袁殊则通过与敌方首脑人物个别接触、参加宴会、定期出访、阅读文件等多种渠道，为中共获取了许多有价值的战略情报。
1940年春，袁殊与陈孚木以汪伪“兴亚建国运动”代表身份赴日访问。日本外相野村吉三郎接见袁殊时说，振兴东亚最大的障碍是西方列强，尤以美国为甚。
根据此段谈话，袁殊分析后认为日美关系已然破裂，因为日方认为美国是其称霸东亚的主要对手。
日军参谋本部宣传局长石岛和中国课长吉野，会晤袁殊时，也再度向袁殊表示必须驱除英、美在东亚势力。
野村吉三郎向陈孚木、袁殊透露，当前的国策，是准备诱降蒋介石，建立一个以日本国为主体的*****圈，日军已确定了南进的战略部署。这一消息，让袁殊为之一震。言下之意“*****圈”并不包括苏联亚洲部。吉野明确表示，“*****圈”包括日、满、中、缅甸、印度支那、马来半岛、英属印度、菲律宾群岛、荷属东印度群岛，10亿人民2000万平方公里的地区。同时强调南下以取得石油的重要。
来自各方面的情报表明，日军南进，已是坚定不移的战略决策了。
此后，与日本首相阿部信行、枢密院议长近卫文磨的谈话，也使袁殊坚信，日军的战略将是南进，而非北侵。一名从海南岛归来的共同社记者，向袁殊表示，日军两师团于当地山区进行热带丛林战事训练。《朝日新闻》社负责工业报导的主任，吹嘘日本正建造两艘超大型航空母舰，一艘名为“大和”，一艘名为“武藏”。每艘都以能够对付两艘美国航空母舰的标准设计。实际上“大和”、“武藏”只是历史上威力最强、吨位极大的战列舰，而不是航空母舰。事实证明，该级战列舰不可能与美军航母舰队抗衡，两舰抗战胜利前都被美军炸沉。这些情报，袁殊全都向中共方面作了汇报。
结合朝野消息，袁殊认定日军南进之局已定。返沪后，他立即向潘汉年汇报，潘汉年即转告延安。将近两年之后，苏联情报员佐格尔、中共日籍特工中西功等，对日军南进“开战日期”都发出了情报。与上述二人不同的是，袁殊在事发前一年多所提供的是战略，而非战术情报，参考价值更大。
后来，苏联历史文献纪录片《莫斯科保卫战》解说：“根据来自中共的可靠情报，斯大林果断调兵”，从而击退**军队，取得莫斯科保卫战的重大胜利。如果苏联担心日本向他们进攻，就要分兵对付日本与德国的夹击。在欧战全面爆发之后，苏联始终担心腹背受敌。摸清了日军的战略意图，确定日军南进后，苏军才放心大胆地从远东调出了几十万兵力到西线，全力以赴对付德军从而战胜之。所以说袁殊提供的情报，参考作用更大。
1940年3月30日，汪伪政权在南京成立。此后出于全力支持汪精卫伪政权的需要，日本政府解散了“兴亚建国运动本部”。袁殊在中共组织的授意下，利用岩井英一和影佐祯昭的关系转而加入了汪伪政权，先后出任汪伪国民党中央宣传部副部长、苏南清乡区政治工作团长、党务办事处主任、镇江公署主任兼保安司令、江苏省教育厅厅长、教育学院院长等职，成为名噪一时的响当当的“大汉奸”，而袁殊所从事的情报工作也因此转入一个新的时期，变得更为复杂。凭着机智与勇敢，袁殊巧妙地周旋于各种势力之间，他所获取的情报，对中共了解和掌握敌人的政治、军事等方面的动向与决策，进而确定对策，调整部署，都起了重要作用。除此而外，他还利用合法身份，做了无人能够取代的有利于中共事业的工作。
1941年，汪伪按照日本人的意旨要搞大规模的“清乡运动”。3月末的一个晚上，汪伪特务总管李士群奉汪精卫之谕，任命袁殊为“清乡政治工作团团长”。“清乡”主要目的是为肃清长江三角洲一带的国、共游击队，以加强汪日对此地带的政治、经济控制。经潘汉年首肯，袁殊履职。