潘汉年对袁殊下达了三项任务：一、搜集清乡情报；二、约束部下避免伤害平民；三、营救、保护中共人员和抗日人员。同年7月，清乡政治工作团于苏州大石头巷挂牌。政工团约三四十人，潘汉年派出曾在夏衍《救亡日报》任记者的叶德铭协助袁殊，担任其秘书。此外，潘汉年与时任江苏省主席的李士群也有联系，李士群提供了部分日寇“清乡”动向，使新四军有所准备。可见，当时特务之间的交往极为复杂，敌友难分，离合无常。彼此之间的关系只建立在互相利用之上，而难以简单划分。袁殊最终完成了潘汉年交付的许多任务。
日伪“清乡”时，驻常熟东圹地区的西尾中队对民众进行逼供，得到了某地有一名女青年可能是共产党的消息。于是日军紧急出动，将她逮捕。袁殊从该区顾姓区长那里得知西尾中队俘获一名中共人员这一情报，立即前往解救。袁殊援引“清乡”条例，军事归日方，政治由中方处理，向西尾要人。该名女青年最终被转交袁殊。后来才知道，被解救的人真名叫吴中，原任中共苏州县委宣传部部长。日军严刑逼她交出地下党员名单和新四军留守江南人员情况，她誓死不从。袁殊按日汪之间达成的凡属中国人，均交由中国地方政府处理协议原则，向常熟日本驻军要回了吴中，并给她安排了一个临时工作，使吴中能够安然与中共组织接上关系，继续在地下为中共工作。
与此同时，奉蒋介石之命打入汪伪之“清乡”保安处长唐生明，略知袁殊与军统有关，就把在常熟浒浦俘获的五六名新四军成员，交给袁殊。袁殊命叶德铭招待这些人，随后他们都可自由活动，这些人大多到达苏北新四军控制区。除了吴中，另一女俘虏史征未去苏北，被安排在袁殊任校长的江苏省教育学院主理财务。及后，袁殊转任“清乡镇江公署”专员，继续运用权位，营救新四军被俘人员。
1941年12月7日，日本空军突然袭击美国珍珠港，使美军的太平洋舰队遭到重创。8日，美、英对日宣战，太平洋战争爆发。同一天，袁殊自宁返沪，向潘汉年报告，汪伪陈璧君、陈君慧、林柏生等一行人，已飞抵香港，企图诱骗滞港名人与南京合作。眼看日军要占领香港，为撤走中共在港情报人员，潘汉年让袁殊联络岩井英一，为此提供方便。袁殊按照潘汉年指示致电岩井英一，向岩井英一表示，有一名宋子文的朋友“胡越明”，要求晤见。经岩井英一同意后，袁殊随潘汉年直抵使馆与之面谈。
由于潘汉年与在港人员联系已断，袁殊立即派叶德铭赴港。考虑到叶德铭虽留学日本但日语一般，在袁殊要求下，岩井英一派袁殊的好友德田太郎与叶德铭一道南下，与日本驻港领事联络，最终完成中共交给的任务。潘汉年在香港指示陈曼云、张唯一、华蒂等，乘坐日本军用飞机直达上海。该批人员在沪生活问题，亦由袁殊解决。
袁殊任伪职的镇江，本为连接苏北的交通要道。驻守当地的日寇为一个步兵联队，一个骑兵联队，属下村定师团。袁殊上任前，曾在南京拜访该师团长下村定，下村定将镇江五县军事地图，赠予兼任汪伪镇江地区保安司令的袁殊。袁殊把地图翻拍成照片，交与潘汉年。袁殊上任不久，即到内河轮船码头巡察，并屡屡隔月撤换码头的“封锁主任”。他这样做，是要使“封锁主任”难以熟悉环境，有利中共人员北渡。
有一天，潘汉年向袁殊下达任务：将中共江苏省领导人转移到苏北新四军控制区域。袁殊接受任务后，想方设法，最终顺利完成了任务。自此以后，袁殊一方面利用职权，一方面利用与汪日人员的关系，套取情报，使镇江成为中共人员转移的要道。
袁殊还从岩井英一那里，为潘汉年办理了“特别通行证”。此证上写明：“凡驻沪军、宪、警等人对此证持有者有所检问，务须与日本驻沪总领事取得联系，不得造次！”有了这样一个“特别通行证”，保障了潘汉年往来行走的安全。
12月25日香港沦陷后，原在香港从事抗日文化活动的许多进步人士和中共党员随时随地都有遭到日本占领军逮捕和迫害的危险。在此情形下，中共中央发出紧急指示，要求东江抗日游击队港九大队务必尽全力将这些爱国人士转移出香港，而远在江苏的袁殊也根据潘汉年的指示参与了这一救援行动。他利用日特方面的关系，派出专人专车公开从香港接出包括阳翰生、蔡楚生、张唯一等人在内的共产党人、进步人士及其家属数十人，并给以大笔钱款分别作了生活安顿。此外，他还解决了不少去抗战后方人士的路费和安全问题。经过中共方面营救，八百多名在港民主人士，如孙夫人、何香凝、柳亚子、陈济棠等，亦成功转移内地。袁殊认为，因为当时香港粮食不足，日寇又轻视文人，把他们当作包袱，以致事件进行才能如此顺利。
当年，鲁迅先生夫人许广平与中共杰出的新闻战士恽逸群被日寇逮捕，分别关押在上海和苏州，袁殊获知这一消息后便动用自己的关系最终将他们保释出狱。邹韬奋、范长江到上海就医或工作时，袁殊也对其暗中加以保护，使其不受迫害。夏衍在桂林主持《救亡日报》时，因缺资金购置印刷器材，派经理、中共党员翁从六前往上海求援。袁殊拿出约25万元老法币，交翁从六带到香港买回其所需器材，支撑了《救亡日报》的出版。
另外值得一提的是，袁殊还在中共的授意下，主持创办了《新中国报》与《杂志》刊物，这是沦陷区两家由中共掌握的“汉奸报刊”，尤其是袁殊出任社长的《新中国报》为中共在沦陷区的宣传工作起到了非常重要的作用。1942年，作家阿英（魏如晦）进入解放区，上海汪伪报纸为诬蔑解放区，捏造了他在苏北被杀害的谣言并大肆宣扬。为了澄清事实，《新中国报》于1943年3月31日在副刊学艺版发表题为《魏如晦尚在人间》的文章，称：“某报前曾一度揭载戏剧家魏如晦（阿英）在苏北被杀害消息，各小报并有专文表示悼意。现闻魏君并未被害，已由苏北转赴内地。”此文一出，谣言不攻自破。
抗战期间，袁殊完成的情报工作可谓数不胜数。他及时向中共中央提供了日伪内部的人事更迭；苏南日军的兵力部署、清乡行动；建立通往根据地秘密交通路线；救援被俘的中共方面人士，这包括袁殊亲自救出的鲁迅夫人许广平；掩护潘汉年、范长江、邹韬奋等进入根据地；由于他的情报及时，使粟裕部队迅速跳出了日伪合围的“篱笆墙”……
1945年初，袁殊辞去了伪教育厅厅长等职，仅留下一个上海市参议的名分。日本战败前夕，袁殊提供了日军在太平洋战争中节节败退，南京、重庆相互争斗，日军即将撤出贵州等情报，并着手清理“岩井英一公馆”所属的财产，将三大皮箱的金条、美钞、英镑以及大批房契、地契、银行单据等（价值几亿元人民币）转交给了党组织，显示出了共产党员的高风亮节。
1945年春，经过中国人民的八年抗战，抗日战争已到决战阶段。中共号召沦陷区党员，组织地下军准备武装起义，配合从外进攻的军队消灭日本侵略者。在潘汉年的领导下，袁殊以合法身份，以镇江地区的伪保安团为基干，组成中华人民自卫军，利用日本在华情报机关人员，公开护送这支队伍，从镇江出发，穿过上海，来到杭州附近的七堡镇驻扎，待机应变。后来因为情况有变，这支部队一部分为国民党军队收编，另一部分在海安战役中起义。
1945年8月15日，日本宣告投降，上海局势混乱。
日本投降后，国民党接收大员纷纷从空中、水上和陆上来到上海。在上海的中共地下党员中，一些重要人员这时亦处在紧张的应变状态。袁殊则以其特有的机智和胆略以戴笠任命的国民党忠义救国军第五纵队指挥的名义，为中共保护了他本人和翁从六等多年经营的文化事业和财产，保护了一些准备交给中共地下组织使用的枪支弹药。正当袁殊为此紧张奔波时，上海党组织考虑到袁殊的安全，决定让他立即转移到解放区去，一切行程均由恽逸群安排。但袁殊却放不下手中的工作，迟迟未动。一天夏衍在街上遇到袁殊，急迫地对他说：“快走，不走还等何时！”
当此历史又将发生重要转折的关头，袁殊再一次面临了今后去向的选择。他对自己今后的道路仍可以有不同的选择。按他自己的说法，当时有三条路：一条是携带家眷前往日本做一个海外寓公。以他在敌伪时期所聚敛的资产财富，他是可以终身不愁生计的。但这一来他就成了名副其实的汉奸，因而他不想走这条路。另一条路是接受国民党的收编，仍可以高官厚禄。第三条路就是立刻转移到解放区，投身革命。
抗战胜利不久的9月，军统的王新衡就赶到上海，并代表军统任命袁殊为忠义救国军新编别动军第五纵队指挥和军统直属第三站站长，授予中将军衔，并安排袁殊在“双十节”会见戴笠。这无疑又一次给袁殊提供了投靠军统的机会，也许是升官发财飞黄腾达之路。但袁殊深知军统内部派系林立，互相矛盾倾轧甚深。像他这样非黄埔嫡系的人，在军统稍一不慎是什么情况都可能发生的；于是他选择了第三条路，回归他早年就曾经追求过，中间又经过了反复曲折的革命之路。
打定主意后，袁殊得到重要副手、中共党员翁从六帮助，变卖资财，其中除用以购买数十枪支及弹药外，其余全部经银行转给了中共上海地下党。
就在军统授予袁殊中将站长之后不到一个月的时间，即1945年的10月，袁殊和中共地下组织取得了联系，在地下党的策划帮助下，安全转移到苏北解放区，最终回归到了革命队伍中。
袁殊与翁从六、恽逸群一行离沪，同行的梅丹心曾在南京《周末报》撰文记述：一九四五年十月上旬一清早，一行五人抵达兆丰公园，由交通员王平和、黄炜带领，沿沪青公路往中共新四军淞沪支队驻地，青浦观音堂。进入共军防地六号桥后，众人沿乡间小道步行，直至支队司令部驻地。就在袁殊原定约见戴笠之日，国、共《双十协定》签妥，中共淞沪支队须撤至苏北。该支队由美国军舰沿江护送，乘船通过国民党军队南通狼山辖区，因风高浪急，历时三日方抵新港镇。袁殊一行成功转移至新四军驻防区域，继而前往淮阴，方才安顿下来。
袁殊在10月7日，已抵达新四军控制区。“双十”协定后，袁殊随军北撤。此后数月，袁殊埋首准备汪伪、军统、日寇特务的相关材料，以便为解放军提供参考。
国民党特务找不到袁殊，一时不知他的去向，军统王新衡在上海《申报》登“寻人启事”，也未见袁殊露面。直到第二年，即一1946年初，国民党方面才知道袁殊去了解放区，戴笠不由得勃然大怒。于是，“抗战有功人员袁殊”，立即变成了“共党”、“汉奸”，军统对袁殊下了通缉令，并派一个连的人去苏州抄袁殊的家。袁殊的妻子抱着刚出生几个月的儿子，从后门脱身跑回上海。南京一家小报出现了“袁殊病逝”的消息，一度在敌占区扮演反派角色的“汉奸”名字，从此便在政治舞台上消失了。